Minha experiência na geoestatística também é recente, de modo que as considerações que irei colocar são passíveis de erro e devem ser encaradas mais como uma impressão pessoal sobre o assunto, baseado no que já tive oportunidade de ver e fazer.
1) Importância dos parâmetros: mais do que eleger um mais importante, acredito que a estratégia seja conduzir a análise baseando-se na coerência entre eles. Além dos parâmetros listados também é importante e avaliar e apresentar os parâmetros do ajuste (pepita, patamar e alcance) e a relação entre eles (Grau de Dependência Espacial, p. ex.). No caso de ajuste por likfit(), acredito que AIC/BIC possam considerados de especial importância.
2) Melhores parâmetros gerais vs. melhor modelo: os parâmetros servem como indicação, pra direcionar e restringir a análise. O que eu faço inicialmente é selecionar um grupo de melhores modelos para prosseguir com a análise e validação cruzada.
3) Validação cruzada vs. análise visual: não adianta ter um resultado melhor nos parâmetros se a análise visual estiver indicando problema (como no exemplo que segue).
4) Comparando os resultados e representação adequada: acredito que deva dar preferência para aquilo que você consegue explicar. Dentre diversos modelos válidos, optar pelo mais simples.
5) Resultados NAN e INF: suponho que seja problema com a amostragem realizada ou com os parâmetros indicados pra variografia. O ajustamento está baseado em apenas 6 conjuntos de pontos e o primeiro conjunto de pontos aparece só por volta do valor 10, deixando o primeiro trecho do variograma sem balizamento pro ajuste. O primeiro segmento é o mais importante pra nortear o ajustamento, pois descreve as relações de dependência nas distâncias menores. Talvez o erro encontrado na VC seja decorrente de uma função inconsistente, apesar de retornar parâmetros aceitáveis. Talvez você possa melhorar a distribuição dos conjuntos de pontos ou então aumentar a distância do variograma.
Como dito anteriormente, é mais um palpite do que qualquer outra coisa. Também vou acompanhar a resposta dos demais colegas pra aprender um pouco mais. Espero que ajude,